本课题组属于中科院院士迟力峰教授领衔的表界面分子科学团队。本团队专注于表界面物理化学领域,主要研究方向包括表界面分子科学和表界面智能材料。在表界面分子科学方面,团队在非接触式原子力显微镜和扫描隧道显微镜方面具有丰富经验,擅长从原子和分子层面系统研究功能材料在表界面的组装、结构、性质以及反应过程。在表界面智能材料方向,研究重点为结构化功能材料表界面、响应性表界面以及智能感知器件和系统的开发。具体到本课题组,我们的研究重点包括以下几个方面:
1、水表界面特异性化学
水是自然界中最重要的液体,其与空气或两亲型分子的界面不仅能促进界面二维限域下分子的有序排列,还具有显著的催化活性,使得一些在体相中难以进行的化学反应得以实现。对于理解并模拟自然界中的复杂反应机制至关重要。本团队致力于通过跨学科的基础研究来探索水界面的特异性化学反应,这不仅有望推动新型材料的开发,而且还为生物化学、材料科学等相关学科提供了重要的交叉学科平台。此外,我们还专注于利用这一化学手段合成制备二维聚合物、二维有机共价框架(COFs)、二维金属有机框架(MOFs)及共轭聚合物等二维有机材料,并应用时间分辨太赫兹光谱和瞬态吸收光谱等超快光谱技术来研究这些材料的性质和反应机制。
2、二维聚合物
二维聚合物是一类新型有机二维材料,其重复单元由共价键有序连接,形成规则的二维平面结构,具有本征多孔、高机械强度、特殊的电子和光学性质等突出特征。当前,二维聚合物主要通过自上而下的剥离法和自下而上的表界面合成法制备。然而,这些方法都存在限制:剥离法制备的纳米片有横向尺寸小(微米级)、厚度控制差、加工性缺乏等问题;表界面合成法,通常在固态表面进行,但因单体扩散受限,以及产物与基底晶格不匹配,导致晶区较小(约几十纳米),且难以转移样品,限制了宏观表征与应用。因此,为了使二维聚合物走向实际应用场景,迫切需要合成方法的创新,以获得高结晶性、大面积且易于转移的二维聚合物薄膜。这是二维聚合物在能源、电子及光电等热点领域实现潜在应用的关键前提和重大挑战。
3、有机/无机杂化二维异质结
二维材料异质结是一种特殊的纳米结构,由两种或更多不同的二维材料通过范德华力堆叠或连接而形成。这些二维材料,如石墨烯、二硫化钼(MoS2)、黑磷等,具有厚度只有单个原子或几个原子层。当这些不同的二维材料组合在一起时,它们在界面处形成了所谓的“异质结”;而通过改变堆叠顺序、角度和使用的材料类型,可以制造出具有定制电子带隙、光学性能和机械强度的异质结构。然而,由于材料性质差异大、界面兼容性低、和制备过程复杂等问题,二维聚合物和无机二维材料之间形成高质量、低缺陷的异质结界面一直是一个挑战。二维聚合物可通过与无机二维材料表面基团(如MXene的-OH,-F)的相互作用形成稳定的非共价键连接,增强两种材料间的附着力,减少界面缺陷,提高界面的化学均匀性和机械附着力。此外,通过阳离子与离域电子的相互作用,可以有效改善界面处的载流子传输效率,减少能带不匹配和电子散射,从而增强材料的整体电子性能。
4、超快光谱
传统电学方法,如霍尔效应测量,是研究电荷传输的基本手段,但也存在一些局限性。尤其在二维材料的研究中,传统电学方法难以捕捉到飞秒到皮秒时间尺度上的快速电荷动力学;且其电极制备过程可能会破坏材料。此外,这些方法在探测低浓度载流子及其动力学方面的灵敏度和分辨率有限,限制了对二维材料电荷传输行为的深入理解。针对以上问题,本组利用超快光谱技术,如太赫兹时域光谱和瞬态吸收光谱,研究基于界面合成法制备的高质量二维聚合物材料的电荷传输行为。
取得的创新性研究成果包括:(1)非共轭型二维聚合物的界面合成——单层表面活性剂辅助界面合成多种结晶型二维聚合物和LB膜技术合成单层二维聚酰亚胺;(2)共轭型二维聚合物的合成——以二维聚吡咯为例,在界面组装质子化醌式结构的一维聚吡咯形成二维组装体;(3)二维聚合物高效电荷传输行为的表征——基于结构规整的二维聚合物,通过超快光谱探索二维聚合物中的高效电荷传输行为。总之,利用原创性的方法,实现了高质量的样品的合成和制备;系统研究了二维聚合物的结构和性能;为水界面化学的深入理解提供了全新的视角和实验方法,推动了二维聚合物构效关系探索的边界,将有助于开发新型高性能电子和光电器件。迄今为止,已发表研究论文19篇,其中以第一作者在包括Nat. Chem;Angew. Chem. Int. Ed. 和Adv. Mater等杂志发表论文7篇,申请并授权欧洲专利1项。
近五年发表代表性论文
1. Kejun Liu#, Haoyuan Qi#, Renhao Dong#, Rishi Shivhare, Matthew Addicoat, Tao Zhang, Hafeesudeen Sahabudeen, Thomas Heine, Stefan Mannsfeld, Ute Kaiser*, Zhikun Zheng* and Xinliang Feng*: On-water surface synthesis of crystalline two-dimensional polymers assisted by surfactant monolayers. NatureChemistry,2019, 11, 994–1000. (ESI高被引论文)
· This work was highlighted in: Commun Chem 2020, 3, 12(2020).
提出了一种借助表面活性剂单分子层辅助合成结晶型二维高分子薄膜的方法
2. Kejun Liu, Jiang Li, Haoyuan Qi, Mike Hambsch, Jonathan Rawle, Adrián Romaní Vázquez, Ali Shaygan Nia, Alexej Pashkin, Harald Schneider, Mirosllav Polozij, Thomas Heine, Manfred Helm, Stefan C. B. Mannsfeld, Ute Kaiser, Renhao Dong*, Xinliang Feng*: “A Two‐Dimensional PolyimideGraphene Heterostructure with Ultra‐fast Interlayer Charge Transfer.” Angewandte Chemie International Editioin, 2021, 60, 13859–13864.(hotpaper)
首次在二维聚合物-石墨烯界面上发现超快电荷转移
3. Kejun Liu#, Lihuan Wang#, and Renhao Dong*. “Two-Dimensional Conjugated Polymer Films via Liquid-Interface-AssistedSynthesistowardOrganicElectronicDevices.”JournalofMaterialsChemistry C 2020, 8,10696–718.
4. Kejun Liu, Julien Réhault, Baokun Liang, Mike Hambsch, Yingying Zhang, Sezer Seçkin, Yunxia Zhou, Rishi Shivhare, Peng Zhang, Miroslav Polozij, Tobias A. F. König, Haoyuan Qi, Shengqiang Zhou, Andreas Fery, Stefan C. B. Mannsfeld, Ute Kaiser, Thomas Heine, Natalie Banerji*, Renhao Dong*, and Xinliang Feng*:“A quasi-2D polypyrrole film with band-like transport behavior and high charge carrier mobility “Advanced Materials, 2023, 35(40): 2303288.
掺杂高迁移率的准二维聚合物,实现了带状电荷输运性质
5. Sahabudeen, Hafeesudeen; Qi, Haoyuan; Ballabio, Marco; Položij, Miroslav; Olthof, Selina; Shivhare, Rishi; Jing, Yu; Park, SangWook; Liu, Kejun; Zhang, Tao; Ma, Ji; Rellinghaus, Bernd; Mannsfeld, Stefan; Heine, Thomas; Bonn, Mischa; Novas, Enrique C; Zheng, Zhikun; Kaiser, Ute; Dong, Renhao; Feng, Xinliang; Highly crystalline and semiconducting imine‐based two‐dimensional polymers enabled by interfacial synthesis, Angewandte Chemie International Edition, 2020, 132(15): 60 84-6092
6. Seki, Takakazu; Yu, Xiaoqing; Zhang, Peng; Yu, Chun-Chieh; Liu, Kejun; Gunkel, Lucas; Don g, Renhao; Nagata, Yuki; Feng, Xinliang; Bonn, Mischa ;Real-time study of on-water chemistry: Surfactant monolayer-assisted growth of a crystalline quasi-2D polymer, Chem, 2021, 7(10): 2758-2770)
7. Zhang, Tao; Qi, Haoyuan; Liao, Zhongquan; Horev, Yehu David; Panes-Ruiz, Luis Antonio; Pe tkov, Petko St; Zhang, Zhe; Shivhare, Rishi; Zhang, Panpan; Liu, Kejun ; Bezugly, Viktor; Liu, Sha ohua; Zheng, Zhikun; Mannsfeld, Stefan; Heine, Thomas; Cuniberti, Gianaurelio; Haick, Hossam; Zsc hech, Ehrenfried; Kaiser, Ute; Dong, Renhao; Feng, Xinliang ; Engineering crystalline quasi-two-dimensional polyaniline thin film with enhanced electrical and chemiresistive sensing performances, Nature Communications, 2019, 10(1): 1-9
已发表的其余论著:
1. Liu, Kejun; Zhang, Lei; Liu, Hong; Deng, Peng; Du, Hainan; Li, Xinpeng; Zhang, Jie ; Recrystallization of shish-kebab structures induced by self-seeding nucleation, Materials Letters, 2013, 90(90): 145-147
2. Liu, Kejun; Jin, Ming; La, Renxi; Zhang, Jie; Wang, Tao; Zhang, Xiongwei ; Transcrystalli zation of isotactic polypropylene containing a self-assembled nucleating agent nanonetwork, Materials Letters, 2014, 125: 209-212
3. Liu, Kejun; Zhang, Jie; Liu, Hong; Qian, Xinyuan; Zhang, Yu; Wang, Tao; Sheni, Kaizhi ; A multi-layer bioinspired design with evolution of shish-kebab structures induced by controlled periodical shear field,Express Polymer Letters, 2013, 7(4): 355-364
4. Du, Hainan; Zhang, Yu; Liu, Hong; Liu, Kejun; Jin, Ming; Li, Xinpeng; Zhang, Jie; Influe nce of phase morphology and crystalline structure on the toughness of rubber-toughened isotatic polypropylene blends, Polymer, 2014, 55(19): 5001-5012
5. Hou, Yang; Qiu, Ming; Nam, Gyutae; Kim, Min Gyu; Zhang, Tao; Liu, Kejun; Zhuang, Xiaodong ; Cho, Jaephil; Yuan, Chris; Feng, Xinliang ; Integrated hierarchical cobalt sulfide/nickel selenide hybrid nanosheets as an efficient three-dimensional electrode for electrochemical and photoelectrochemical water splitting, Nano Letters, 2017, 17(7): 4202-4209
6. Deng, Peng; Liu, Kejun; Zhang, Lei; Liu, Hong; Wang, Tao; Zhang, Jie ; Micro and macro injection molded parts of isotactic polypropylene/polyethylene blends: Shear-induced crystallization behaviors and morphological characteristics, Journal of Macromolecular Science, Part B, 2014, 5 3(1): 24-39
7. Deng, Peng; Zhang, Jie; Liu, Fanghui; Liu, Kejun; Liu, Hong; Zhang, Lei ; Shear-induced f low behavior of three polymers in different size dies, Journal of Macromolecular Science, Part B, 2013, 52(5): 651-661
8. Jin, Ming; Liu, Kejun; Liu, Hong; Zhang, Yu; Du, Hainan; Li, Xinpeng; Zhang, Jie ; Effect s of polyolefin elastomer and β-nucleating agent on morphological evolution of isotactic polypropylene under an intensive shear rate, Polymer Testing, 2014, 39: 1-11
9. Mi, Dashan; Liu, Kejun; Du, Hainan; Zhang, Jie ; The transfer of carbon nanotubes in an immiscible high density polyethylene and polyamide 6 blend, Polymers for Advanced Technologies, 2 014, 25(4): 364-371